Ha sposato il 30 marzo 2001 a Madrid Sofía Landaluce y Melgarejo (Madrid, 23 novembre 1973), figlia di José Manuel Landaluce y Domínguez (1944) e di María de las Nieves Blanca Melgarejo y González (1946 - Madrid, 6 gennaio 2009), dalla quale ha avuto sette figli.
In Spagna dal 2014 succede al padre nel presiedere, come gran commendatore, lo spagnolo Ordine militare di Alcántara e come presidente del Real Consiglio degli Ordini Militari (di Santiago, di Calatrava, di Alcántara e di Montesa)[4][5], istituzione statale incaricata del funzionamento e della gestione degli ordini cavallereschi.
Il Regno di Spagna riconosce Pietro di Borbone-Due Sicilie come capo della casata[6]. Il 25 gennaio 2014 è stato firmato a Napoli un atto di riconciliazione tra i due rami della famiglia nel quale si riconoscono mutualmente rispettivi titoli[7].
Il 14 maggio 2016, però, Carlo di Borbone-Due Sicilie, non avendo figli maschi, e per la prima volta nella storia del Casato dei Borbone-Due Sicilie, decide di non riconoscere le regole di successione che privilegiano la linea maschile, abolendo il criterio di successione della legge salica, richiamandosi al diritto europeo (Trattato di Lisbona, 2009) che proibisce la discriminazione tra uomini e donne. Questa decisione viene contestata[8] da Pedro di Borbone-Due Sicilie, in quanto illegittimo rispetto al codice legislativo dell'ex Regno delle Due Sicilie[9] e rispetto alle leggi ed alle tradizioni di famiglia[10].
1968-1994: Sua Altezza Reale, il principe don Pietro di Borbone-Due Sicilie, duca di Noto, gran prefetto del Sacro Militare Ordine Costantiniano di San Giorgio, gran connestabile del Real Ordine Militare di San Giorgio della Riunione
Don Pietro e Sofía Landaluce y Melgarejo hanno avuto sette figli:
Giacomo (Jaime) di Borbone-Due Sicilie (nato a Madrid il 26 giugno 1992[13]); il 25 settembre 2021 si è sposato con lady Charlotte Diana Lindesay-Bethune nel Duomo di Monreale in Sicilia;[14]
Giovanni (Juan) di Borbone-Due Sicilie (nato a Madrid il 18 aprile 2003);
Paolo (Pablo) di Borbone-Due Sicilie (nato a Madrid il 26 giugno 2004);
Pietro Maria (Pedro María) di Borbone-Due Sicilie (nato a Ciudad Real il 3 gennaio 2007);
Sofia Maria Bianca (Sofía María Blanca) di Borbone-Due Sicilie (nata a Ciudad Real il 12 novembre 2008);
Bianca (Blanca) di Borbone-Due Sicilie (nata a Ciudad Real il 7 aprile 2011);
Maria (María) di Borbone-Due-Sicilie (nata a Ciudad Real il 21 aprile 2015, Filippo VI è il suo padrino di battesimo[15]).
Ascritto come Membro Protettivo alla Real Arciconfraternita e Monte del Santissimo Sacramento de’ Nobili Spagnoli di San Giacomo o Real Hermandad de Nobles Españoles de Santiago - presso la Pontificia Reale Basilica di San Giacomo degli Spagnoli, Napoli (Italia).[17]
«A S.A.R. (Su Alteza Real) se reconoce su intensa labor en el campo cultural desarrollada fundamentalmente desde el año 2014, al asumir por designación real, primero, la dignidad de Presidente del Real Consejo de las Órdenes Militares Españolas, y, un año después, el Gran Magisterio de la Sacra y Militar Orden Constantiniana de San Jorge. Entre otros proyectos impulsados por S.A.R. El Duque de Calabria merecen destacarse dos: la Exposición "Carlos de Borbón. De Barcelona a Nápoles" y, por otro lado, el "Premio a la Historia" instituido por el Real Consejo de las Órdenes Militares Españolas.» — Madrid, 22 dicembre 2017[23][24]
«In questo contesto, il conferimento della Cittadinanza Onoraria a S.A.R. il Principe Don Pedro di Borbone Due Sicilie, duca di Noto, rappresenta una occasione storica, un momento irripetibile di presa di coscienza della nostra identità più profonda, mentre la Sua Augusta accettazione costituisce un onore e un omaggio alla nostra Città, che vede in tal modo ampliare in maniera significativa le prospettive di sano sviluppo, inerente a tutti gli aspetti dell'umano[34].» — Noto, 15 marzo 2014, Delibera del Consiglio Comunale n. 7.
^Copia archiviata, su ordenesmilitares.es. URL consultato il 7 ottobre 2015 (archiviato dall'url originale il 2 ottobre 2015).
^Venivano già pienamente riconosciuti i diritti del padre di Pietro Borbone-Due Sicilie, ossia l'Infante di Spagna Carlo Maria. Il primo pronunciamento appare nella Lettera del giorno 8 Marzo 1984: Copia archiviata (PDF), su constantinianorder.org. URL consultato il 1º settembre 2016 (archiviato dall'url originale l'11 settembre 2016).. Seguirono ulteriori bollettini: ad esempio Instrucción General 06/12 del Ministero della Difesa di Spagna, e l'Orden Circular del Ministero degli Esteri spagnolo (n. 4/2014).
^Lettera di contestazione del 29 giugno 2016 mediante il seguente documento: Copia archiviata (PDF), su constantinianorder.org. URL consultato il 30 agosto 2016 (archiviato dall'url originale l'11 settembre 2016).
^Dal 28 marzo 2017, per successione a sua nonna l'Infanta di Spagna S.A.R. la Principessa Alicia di Borbone-Parma, Duchessa di Calabria, seguendo la linea di discendenza del Re di Spagna Ferdinando il Cattolico. Infatti per evitare che i troni di Spagna e Francia fossero sotto lo stesso monarca, furono firmati i trattati di Utrecht (1713), secondo i quali i discendenti della linea principale dei sovrani di Francia rinunciarono al trono di Spagna. Tuttavia, in questo trattato il Regno di Navarra non è nominato, quindi il suo monarca legittimo era Luigi IV (ossia Luigi XV di Francia) mentre quello di Spagna era Filippo V d'Angiò. Questa linea di successione conduce dunque a Pietro di Borbone delle Due Sicilie.
^Dal 28 marzo 2017, per successione a sua nonna l'Infanta di Spagna S.A.R. la Principessa Alicia di Borbone-Parma, Duchessa di Calabria, infatti i Borbone di Francia detennero la corona del Coprincipato di Andorra, come eredi dei Conti di Foix, ma nel 1883 con il decesso senza prole di Enrico di Francia, Conte di Chambord e Duca di Burdeos, la titolarità dei diritti passò ai discendenti della sorella di quest'ultimo, Luisa Maria Teresa di Artois, Duchessa consorte di Parma, Piacenza e Guastalla. Di lei, attraverso l'Infanta Alicia di Borbone-Parma, si giunge a Pietro di Borbone delle Due Sicilie. Dal 1871 uno dei due titoli di Coprincipe di Andorra è elettivo nella figura del Presidente della Repubblica Francese, ma se si passasse alla titolatura ereditaria ante 1871, tale dignità spetterebbe dunque a Pietro di Borbone delle Due Sicilie.
^Al tempo del conferimento della Cittadinanza Onoraria netina, il Principe Don Pietro Borbone Due Sicilie era ancora titolato come Duca di Noto e Gran Prefetto del S.M. Ordine Costantiniano di San Giorgio.